Development of SAPO-34 zeolite membranes supported on α-Al2O3 for gas separation

Abstract

Dentro dos processos industriais de tratamento do gás natural, a remoção dos gases CO2 e N2 é fundamental para garantir a pureza do produto final e maximizar sua eficiência como combustível. Neste contexto, este estudo propõe a produção de membranas seletivas comportadas porsubstratos macroporosos comerciais e de produção própria para separação gasosa de misturas importantes no contexto do tratamento do gás natural. A produção de suportes cerâmicos envolveu a investigação da influência composicional da mistura de solventes naftaleno-cânfora e das condições de densificação na formação da estrutura macroporosa de monólitos de α-alumina utilizando o processo de freeze-casting com controle de temperatura de congelamento. A técnica de freeze-casting permitiu a produção controlada de monólitos com alta porosidade (65-70%) e morfologias de poros distintas com base no ajuste da composição do solvente e tempo de sinterização. O uso da composição hipereutética com tempo de sinterização de 2 h promoveu um melhor equilíbrio entre porosidade aberta (~ 53%) e resistência à compressão (~ 16 MPa). A produção de tubos monocanais de mesma composição promoveu a formação de estrutura porosa semelhante ao observado para os monólitos correspondentes, entretanto, houve queda no percentual de porosidade aberta do material (~ 40%). Posteriormente, investigou-se a influência da proporção de precursores e da aplicação de direcionador orgânico de estrutura único ou duplo na produção de SAPO-34 via método hidrotérmico, uma peneira molecular promissora por apresentar janelas de poros com diâmetros de 3,8 Å. Utilizando um único direcionador, hidróxido de tetraetilamônio (TEAOH), observouse que o aumento da concentração dos precursores de Si, P e template proporcionou a formação de material mais cristalino (~ 85%) e com menor tamanho médio de partícula (~ 2,3 μm). O uso de duplo template - TEAOH/morfolina ou TEAOH/dipropilamina - levou à formação de matérias com média-alta cristalinidade e tamanhos de partículas menores ou similares ao observado anteriormente. Estudos utilizando aquecimento por micro-ondas permitiram a obtenção de materiais com alta cristalinidade (até 92%), tamanhos de partículas menores para tempo de tratamento térmico 4 vezes menor do que via rota hidrotérmica. Zeólitas produzidas via micro-ondas foram utilizadas como sementes para produção de membranas em tubos comerciais e produzidos via freezecasting. Amostras com 12 h de tratamento hidrotérmico e 3 deposições de semente apresentaram bom recobrimento da superfície, apresentando espessura máxima de 15,1 μm. Além disso, seletividades de adsorção medidas para as misturas 50:50 mol%. de CO2/CH4 e CH4/N2 apresentaram valores de 16 e 3, respectivamente.