Production of inorganic membranes with SSZ-13 zeolite for gas separation

Abstract

Neste estudo, foram desenvolvidas membranas inorgânicas do tipo SSZ-13/α-Al2O3, com foco em aplicações futuras para a separação gasosa de componentes do gás natural. A produção envolveu a otimização do suporte cerâmico por freeze-casting e o desenvolvimento da fase ativa de zeólita SSZ-13 por diferentes métodos de síntese, com destaque para a rota assistida por micro-ondas. O estudo dos suportes cerâmicos evidenciou que o tipo de dispersante (ácido cítrico e EFKA FA 4663) utilizado no processo de freeze-casting impactou nas propriedades microestruturais e mecânicas. Monólitos cerâmicos preparados com o dispersante ácido cítrico e o solvente álcool tert-butílico apresentaram porosidade de até 60,4%, boa conectividade entre os poros e resistência à compressão de até 7,9 MPa, características adequadas para seu uso como substrato de membranas. Na síntese da zeólita SSZ-13, a escolha do contra-íon revelou que o potássio (K+ ) favoreceu a formação de cristais cúbicos altamente cristalinos (97.9%) e homogêneos. Além disso, a aplicação de radiação micro-ondas combinada com a adição de sementes de SSZ-13 permitiu reduzir drasticamente o tempo de síntese (de 4 dias para 60 minutos) e o tamanhos dos cristais (de 5.67 ± 0.07 µm para 0,645 ± 0,016 µm). A zeólita SSZ-13, produzida via síntese assistida por micro-ondas em 60 minutos, apresentou ainda elevada cristalinidade (97%) e grande área superficial específica (694,9 m2 ∙g -1 ), evidenciando seu potencial como fase ativa em membranas. As membranas inorgânicas produzidas por dip-coating, utilizando as sementes produzidas via síntese assistida por micro-ondas e via síntese hidrotérmica, exibiram camadas zeolíticas finas e homogêneas, com espessuras entre 1,86 e 6,43 µm, e alto grau de recobrimento sobre os suportes de α-Al2O3. Estudos teóricos de adsorção (IAST) demonstraram elevada seletividade para CO2 nas misturas CO2/CH4 e CO2/N2, reforçando o potencial da SSZ-13 como fase ativa em processos de separação gasosa. Dessa forma, os resultados obtidos confirmam o sucesso na produção de membranas SSZ-13/α-Al2O3 com propriedades estruturais e adsortivas otimizadas para sua fase ativa, estabelecendo parâmetros importantes para estudos futuros voltados à otimização do desempenho e aplicação de membranas zeolíticas em processos de separação de misturas de gases representativas do gás natural.